隨著柔性電子行業(yè)的不斷發(fā)展，柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池由于具有輕質(zhì)、廉價(jià)、易加工等優(yōu)勢(shì)以及在柔性可穿戴能源期間方面展現(xiàn)的巨大潛力而受到廣泛關(guān)注。然而，目前柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池效率較基于剛性基底制備的剛性電池仍有較大差距，主要原因之一是基于塑料基底制備的柔性透明電極在面電阻、透光率、可加工性以及穩(wěn)定性等方面受到極大限制。因此，發(fā)展具有優(yōu)異的光學(xué)和電學(xué)性能、低表面粗糙度以及高機(jī)械和熱穩(wěn)定性的透明電極，對(duì)促進(jìn)柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池發(fā)展尤為關(guān)鍵。
近日，韓國(guó)蔚山國(guó)立科學(xué)技術(shù)研究所（UNIST）的Changduk?Yang教授和Hyesung?Park教授團(tuán)隊(duì)制備了一種聚酰亞胺-石墨烯(PI@GR)新型透明電極應(yīng)用于柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池，實(shí)現(xiàn)了15.2%的光電轉(zhuǎn)換效率，是迄今為止報(bào)道的柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池的最高數(shù)值。其中，PI作為石墨烯的載體膜和石墨烯電極的基底，為電極提供了比較高的熱穩(wěn)定性。層層緊密接觸的多層石墨烯組裝改善了電極與基材之間的附著力，提高了電極的機(jī)械穩(wěn)定性。同時(shí)，此方法制備的石墨烯電極表面呈現(xiàn)超潔凈超光滑的表面特征，其光透過率高達(dá)92 %，電阻低至83 Ω/sq，超光滑的電極表面也有利于降低電池界面缺陷，從而助力高效柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池的構(gòu)筑。
該工作以題目為“Flexible Organic Solar Cells Over 15%?Efficiency with Polyimide-Integrated?Graphene Electrodes”發(fā)表在《Joule》上。韓國(guó)蔚山國(guó)立科學(xué)技術(shù)研究所Changduk?Yang教授和Hyesung?Park教授為論文共同通訊作者。
【圖文詳解】
以聚酰胺酸(PAA)亞胺化法合成的無色聚酰亞胺(cPI)（圖1A）因其良好的熱穩(wěn)定性、良好的柔韌性和較高的透光率，在光電器件中作為柔性襯底具有巨大的應(yīng)用潛力。因此本工作中采用PI作為柔性基底制備了石墨烯柔性透明電極（PI@GR），其制備過程如圖1B所示：作者首先通過CVD法在Cu基底上生長(zhǎng)高質(zhì)量石墨烯，再直接在石墨烯上旋涂PAA經(jīng)固化后獲得無色透明PI，之后刻蝕掉Cu獲得單層聚酰亞胺-石墨烯薄膜。如此經(jīng)過逐層重復(fù)組裝，獲得適用于柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池的高導(dǎo)電性PI@GR柔性透明電極。
本工作中通過PAA涂層對(duì)單個(gè)石墨烯薄膜進(jìn)行逐層疊加，獲得多層石墨烯電極，保持了石墨烯在疊加過程中的完整性，從而有利于提高電極性能。相應(yīng)的拉曼光譜證實(shí)PI@GR的成功制備。并且光學(xué)性能和電學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，PI@GR透明電極具有良好的透光率以及較低的面電阻。此外，相較于以往的塑料基底石墨烯電極（PET/GR和PI/GR）具有典型的PMMA殘留特征（PMMA的絕緣性能會(huì)惡化石墨烯電極的電學(xué)性能），PI@GR具有超潔凈和超光滑的表面特征，有利于提升電極性能以及降低界面接觸電阻，從而提高太陽(yáng)能電池的器件性能。
PI@GR柔性透明電極良好的機(jī)械穩(wěn)定性以及熱穩(wěn)定性也為其構(gòu)建高性能柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池提供有力保障。在PI上直接集成多層石墨烯的方法加強(qiáng)了界面結(jié)合，使得PI@GR相比傳統(tǒng)的塑料基石墨烯電極具有更優(yōu)異的機(jī)械穩(wěn)定性。在進(jìn)行半徑為5毫米、循環(huán)次數(shù)為10,000次的彎曲試驗(yàn)，其電阻幾乎保持不變（圖3）。此外，基于PI耐高溫性質(zhì)， PI@ GR電極具有較高的熱穩(wěn)定性，改善了傳統(tǒng)柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池制備過程中受高溫退火工藝的影響使得電池性能受損的難題。
最后，基于PI@GR柔性透明電極優(yōu)異的光學(xué)和電學(xué)性能，以及其突出的機(jī)械和熱穩(wěn)定性，將其應(yīng)用于構(gòu)建高效柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池。如圖4所示，PI@GR基柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池性能突出，其光電轉(zhuǎn)換效率高達(dá)15.2%，是目前報(bào)道的柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池中效率最高的，甚至可媲美玻璃/ITO基剛性電池（15.7%）。
【總結(jié)】
在這項(xiàng)研究中，作者成功地開發(fā)了具有優(yōu)異光學(xué)及電學(xué)性能、良好的機(jī)械及熱穩(wěn)定性的PI@GR柔性透明電極，并將其應(yīng)用于柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池，實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)記錄的15.2%高光電轉(zhuǎn)換效率，有利于推動(dòng)柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池發(fā)展。同時(shí)，這項(xiàng)工作中提出的石墨烯透明電極為構(gòu)建下一代高性能柔性光電器件提供了巨大的潛力。
原文鏈接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435120300908
