可穿戴柔性智能設(shè)備在物聯(lián)網(wǎng)領(lǐng)域有著重要而深遠(yuǎn)的意義。隨著人機(jī)交互技術(shù)的發(fā)展，可穿戴力傳感器已經(jīng)被廣泛用于人體健康監(jiān)測。與傳統(tǒng)剛性壓電材料相比，柔性導(dǎo)電凝膠具有超柔性、生物相容性好、制備流程簡單的優(yōu)點，被認(rèn)為是理想的柔性傳感器材料。近年來，研究者致力于制備出具有高靈敏度、耐用性和出色的可穿戴性的新型離子凝膠應(yīng)變傳感器，并取得了較大突破。然而，這些基于離子凝膠的傳感器需要連接外部儲能設(shè)備功能，這限制了實際應(yīng)用。自供電傳感系統(tǒng)為解決這一問題提供了思路，因為它們能夠從集成電源中獲取電源儲能裝置，使得傳感元件無需外部電源即可操作。柔性全固態(tài)超級電容器由于其優(yōu)點（如使用壽命長，可靠的安全性和高功率密度）成為外部電源的最佳選擇之一。與此同時，具有固態(tài)電解質(zhì)和隔膜雙重作用的離子凝膠電解質(zhì)是近年來制造柔性全固態(tài)超級電容器的一大熱點。終上所述，合理設(shè)計的多功能離子凝膠電解質(zhì)有望成為同時制備高性能離子凝膠傳感器和全固態(tài)超級電容器及其集成系統(tǒng)的核心材料。
近日，福州大學(xué)石油化工學(xué)院江獻(xiàn)財副教授與福建物構(gòu)所官輪輝研究員及其研究團(tuán)隊基于聚乙烯醇/聚（丙烯酸酰胺-丙烯酸）/甘油/氯化鈉（PVA/PAMAA/Gly/NaCl）制備離子油凝膠。甘油和氯化鈉的引入使凝膠具有良好的韌性、高導(dǎo)電性和粘合性，在寬的溫度范圍保持穩(wěn)定并具有良好的自修復(fù)性能力。在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步組裝成由柔性應(yīng)變傳感器和全固態(tài)超級電容器構(gòu)筑的自供能集成傳感系統(tǒng)。由超級電容器驅(qū)動的應(yīng)變的傳感器可作為可穿戴設(shè)備直接貼附在人體皮膚/織物上且實現(xiàn)了關(guān)節(jié)運動、心率測量等人體健康參數(shù)的實時監(jiān)測。
圖文詳解
1. 基于離子油凝膠的自供能傳感器的制備
研究者通過一鍋法在紫外光引發(fā)下通過自由基原位聚合，以PVA和PAMAA為聚合物網(wǎng)絡(luò)，利用NaCl的鹽析效應(yīng)和氫鍵復(fù)合得到了離子油凝膠電解質(zhì)。基于離子油凝膠電解質(zhì)，通過ITO/PET作為集流體組裝可拉伸的離子油凝膠應(yīng)變傳感器。
同時，使用合成的離子油凝膠作為固態(tài)電解質(zhì)，并以巴克紙作為電極, 引入ITO/PET集流體，用PDMS彈性體進(jìn)行封裝以制備柔性全固態(tài)超級電容器。柔性固態(tài)超級電容器可作為儲能設(shè)備，驅(qū)動應(yīng)變傳感器作為可穿戴的集成傳感系統(tǒng)進(jìn)行實時運動檢測。
2. PVA/PAMAA/Gly/NaCl離子油凝膠的結(jié)構(gòu)表征及力學(xué)性能
如圖2所示，隨著NaCl用量的提升，PVA/PAMAA/NaCl離子油凝膠電解質(zhì)變得更加強(qiáng)韌，其拉伸強(qiáng)度、楊氏模量和斷裂能逐漸提升，而斷裂伸長率的變化則與之相反。這主要是由于凝膠中的微孔結(jié)構(gòu)能夠更好分散外界所施加的應(yīng)力，避免應(yīng)力集中，賦予了離子油凝膠電解質(zhì)更強(qiáng)的機(jī)械性能。同時，鏈纏繞引起的物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)在一定程度減弱了分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的柔性，導(dǎo)致斷裂伸長率下降。此外，由于甘油的引入，凝膠電解質(zhì)在低溫條件下依然保持良好的導(dǎo)電性能和機(jī)械性能。
3. PVA/PAMAA/Gly/NaCl離子油凝膠的粘性和自修復(fù)性
如圖3a所示，類似于膠帶，離子油凝膠可以緊緊地粘附在如鋼、陶瓷、玻璃和橡膠等不同的親水和疏水基材表面上，具有對各種基材長期以及可重復(fù)的粘合性。圖3b和c表明，離子油凝膠電解質(zhì)在破壞修復(fù)過程后仍具有良好的機(jī)械性能，且修復(fù)效率高，修復(fù)速度快。
由于其良好的柔韌性和導(dǎo)電性，離子油凝膠展現(xiàn)出優(yōu)異的傳感特性，在靈敏度、響應(yīng)時間、監(jiān)測范圍及耐久性上都表現(xiàn)出優(yōu)異的性能（圖4）。
利用離子油凝膠電解質(zhì)良好的粘性和突出的離子傳輸能力，以其為固態(tài)電解質(zhì)組裝的柔性固態(tài)超級容器具有良好面積比容量（75 mF cm-2）和優(yōu)異的充放電循環(huán)穩(wěn)定性，且能在連續(xù)彎折過程中保持良好的電容性能。
此外，為了驗證自供能可穿戴傳感器對多部位肢體運動檢測的有效性，針對不同人體運動過程進(jìn)行了實時監(jiān)測。如圖6 所示，基于離子油凝膠的自供能可穿戴傳感器成功實現(xiàn)了對不同人體運動頻率、速度、幅度等信息的全方位同步監(jiān)測。該工作中設(shè)計制備的自供能可穿戴傳感器在人體運動檢測和醫(yī)療康復(fù)領(lǐng)域展現(xiàn)了廣闊的潛在應(yīng)用前景。
以上相關(guān)工作以“Self-powered integrated system of a strain sensor and flexible all-solid-state supercapacitor by using a high performance ionic organohydrogel”為題，發(fā)表在《Materials Horizons》雜志上。本文的第一作者為福州大學(xué)機(jī)械學(xué)院-福建物構(gòu)所聯(lián)合培養(yǎng)博士生黃建仁以及福州大學(xué)石油化工學(xué)院的碩士生彭水嬌、谷建鋒，通訊作者為江獻(xiàn)財副教授和官輪輝研究員。
該工作得到國家自然科學(xué)基金和福建省青年基金項目的資助與支持。福州大學(xué)機(jī)械學(xué)院楊曉翔教授對該研究提供了幫助和指導(dǎo)。
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