一、成果簡(jiǎn)介
表面等離激元，是光與金屬中自由電子相互作用形成的一種新型元激發(fā)，因其對(duì)光場(chǎng)具有亞波長(zhǎng)尺度的約束能力和突破衍射極限的傳輸特性,在微納光子器件和光子集成、超分辨成像等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。一般的等離激元器件如激光器、諧振腔等，其特征尺寸可以小到亞微米、深亞微米，而等離激元波導(dǎo)甚至可以小到納米量級(jí)。然而由于等離激元激發(fā)有電子振蕩參與，因而由焦耳熱引起的損耗成了等離激元器件走向應(yīng)用的瓶頸。對(duì)于微納光子器件及集成芯片來說，尋找光頻段低損耗的金屬材料成了該領(lǐng)域研究人員多年來努力的目標(biāo)。
此前，人們一直寄希望于貴金屬（銀、金等），相比于其他金屬，銀、金損耗較低，穩(wěn)定性好。特別是近年來，銀單晶薄膜工藝的突破使得其損耗進(jìn)一步降低，給光頻波段等離激元器件研制帶來希望。然而對(duì)大多數(shù)器件，銀本征損耗依然較高，再加上貴金屬成本與制備工藝等因素，貴金屬等離激元器件走向應(yīng)用依然有很大挑戰(zhàn)。相對(duì)于貴金屬而言，以鈉為代表的堿金屬傳輸特性更接近理想自由電子氣模型，且?guī)чg躍遷損耗較小，因此被認(rèn)為有可能具有更低的光學(xué)損耗。然而，由于金屬鈉活潑的化學(xué)性質(zhì)和嚴(yán)苛的制備條件，基于金屬鈉的等離激元器件的實(shí)驗(yàn)探索鮮有報(bào)道。
近日，南京大學(xué)朱嘉、周林、祝世寧研究團(tuán)隊(duì)與北京大學(xué)馬仁敏、佐治亞理工蔡文衫等研究組合作，在鈉金屬薄膜和等離激元光子器件研究方面取得了重要突破。他們利用金屬鈉所具有的低熔點(diǎn)（97.72攝氏度）特點(diǎn)，發(fā)展了獨(dú)特的液態(tài)金屬旋涂工藝，制成了金屬鈉薄膜，首次揭示了金屬鈉膜的優(yōu)異光波段等離激元特性。研究結(jié)果證實(shí)金屬鈉的自由電子弛豫時(shí)間約為金屬銀的兩倍，鈉基等離激元波導(dǎo)的品質(zhì)因數(shù)亦顯著超越傳統(tǒng)的貴金屬基波導(dǎo)。在此基礎(chǔ)上他們研制出的鈉基通訊波段激光器在室溫下的光泵激射閾值僅為140千瓦每平方厘米，創(chuàng)造了同類等離激元納米激光器室溫激射的閾值新低。采用有效的封裝工藝，制備的鈉基等離激元器件可保持穩(wěn)定且良好的工作性能。
二、圖文導(dǎo)讀
金屬鈉膜的制備是鈉基等離激元器件首先需要解決的問題，如圖1所示，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展的液態(tài)金屬旋涂工藝結(jié)合可控冷卻技術(shù)，兼具高效和低成本的優(yōu)勢(shì)，成功獲得了高質(zhì)量的金屬鈉膜及等離激元結(jié)構(gòu)。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，制備的鈉薄膜的自由電子弛豫時(shí)間約為0.42 皮秒，品質(zhì)因數(shù)(Figure of Merit) -?1/?2在近紅外波段有明顯優(yōu)越性。堿金屬薄膜制備工藝的突破為低損耗的等離激元光子器件的研發(fā)奠定了技術(shù)基礎(chǔ)。
研究團(tuán)隊(duì)對(duì)鈉基表面等離極化激元的傳輸特性進(jìn)行了定量研究。如圖2a所示，兩端納米柱陣列作為耦合結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)空間光與波導(dǎo)中表面等離激元的耦入和耦出，通過測(cè)量不同傳播距離的信號(hào)強(qiáng)度（信號(hào)強(qiáng)度降到初始值1/e時(shí)的傳播距離）可以實(shí)現(xiàn)傳播長(zhǎng)度的定量標(biāo)定。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在近紅外波段（如1500 納米），表面等離激元在鈉-二氧化硅界面的傳播長(zhǎng)度可達(dá)200微米以上。此外，受益于獨(dú)特的色散特性，鈉基等離激元波導(dǎo)具有更強(qiáng)的橫向電磁場(chǎng)局域效應(yīng)和更小的模式尺寸。在近紅外波段，鈉基波導(dǎo)的品質(zhì)因數(shù)是金屬銀的兩倍以上。
研究團(tuán)隊(duì)在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步開發(fā)了鈉基等離激元功能器件。納米激光光源是光子芯片集成的核心器件之一，更小體積、更高調(diào)制速度、更低功耗且能在室溫下工作的激光器一直是其發(fā)展的目標(biāo)。例如，在電子芯片上實(shí)現(xiàn)光互連就要求激光器的特征尺度接近電子器件，功耗也要小于電互聯(lián)。然而，常規(guī)激光的小型化受到光學(xué)衍射極限的制約，特征尺寸只能小至光波長(zhǎng)量級(jí)。引入金屬微納結(jié)構(gòu)，通過表面等離激元的輔助，光源不但能夠突破光學(xué)衍射極限，縮小特征尺寸，而且能夠增強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用，有效降低激光器的激射閾值和器件功耗。
研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并制備了基于金屬-絕緣體-半導(dǎo)體復(fù)合微納結(jié)構(gòu)的激光器件（圖3）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，將低損耗的鈉基等離激元結(jié)構(gòu)與高品質(zhì)因子的InGaAsP量子阱結(jié)構(gòu)相結(jié)合，可有效降低整個(gè)器件的歐姆損耗和輻射損耗，制備的鈉基等離激元激光器的室溫激射閾值約為140千瓦每平方厘米（圖4），創(chuàng)造了同類型納米激光器閾值新低。
值得一提的是，得益于有效的封裝保護(hù)，該激光器件在正常環(huán)境下6個(gè)月后仍然保持了良好的工作性能。同時(shí)，研究團(tuán)隊(duì)在高溫和高濕環(huán)境下進(jìn)行了鈉基器件的加速老化實(shí)驗(yàn)，證明了制備的鈉基等離激元器件具有非常好的耐受能力。
三、機(jī)遇與挑戰(zhàn)
采用堿金屬有效降低了等離激元材料光學(xué)損耗，為時(shí)空小尺度上光與物質(zhì)耦合相互作用的研究提供了新的探索路徑。以鈉為代表的堿金屬在近紅外波段展現(xiàn)出優(yōu)異的等離激元特性，為探尋低損耗等離激元光子材料提供了新的思路；低損耗、高性能的鈉基等離激元器件的展示向等離激元集成應(yīng)用方向邁出堅(jiān)實(shí)的一步。
同時(shí)堿金屬低損耗的本征特性及極限仍有待深入挖掘，未來隨著工藝發(fā)展與材料質(zhì)量的提升，并結(jié)合堿金屬獨(dú)特的電化學(xué)特性，必將為新型等離激元功能器件的發(fā)展提供新的機(jī)遇，因而具有里程碑式的意義。2020年5月27日，相關(guān)研究成果以《穩(wěn)定高性能鈉基近紅外等離激元器件》（Stable, high-performance sodium-based plasmonic devices in the near infrared）為題，在線發(fā)表于《自然》雜志，（Nature 581,401–405 (2020)）；研究生汪洋、于健宇、毛逸飛與陳績(jī)?yōu)椴⒘械谝蛔髡?，朱嘉、馬仁敏、周林和祝世寧為共同通訊作者。
上述研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃”納米科技”重點(diǎn)專項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)基金等資助。南京大學(xué)、北京大學(xué)、佐治亞理工、浙江工商大學(xué)等單位研究人員參與合作。
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