氣凝膠由于其高的表面積和孔隙率而為異質電催化提供了一個絕佳的平臺。原子分散的過渡金屬離子可以超高位點密度嵌入這些平臺中,以使其對各種反應具有催化活性。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳氣凝膠作為電還原氧反應平臺

最近,以色列巴伊蘭大學Adi Dahan和Lior Elbaz教授團隊報道了新型的共軛微孔有機氣凝膠的合成,該共氣微孔有機氣凝膠用作共價3D骨架用于氧還原反應(ORR)的電催化。用聯(lián)吡啶配體功能化的改性氣凝膠能夠在一步合成中實現(xiàn)銅離子絡合。氣凝膠的結構使用多種光譜和微觀方法進行了充分表征,并進行了熱處理以使其具有導電性。經過600°C的熱處理后,氣凝膠保持其宏觀結構,并在堿性環(huán)境下成為活性的ORR催化劑,表現(xiàn)出高質量活性和超高位密度。相關論文以題為Bipyridine Modified Conjugated Carbon Aerogels as a Platform for the Electrocatalysis of Oxygen Reduction Reaction發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。

【主圖導讀】

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳氣凝膠作為電還原氧反應平臺 圖1 氣凝膠合成A)示意圖和B)通過Glaser偶聯(lián)進行聚合反應,生成聚三乙炔基苯(PTEB)(左)和Cu-聚三乙炔基苯聯(lián)吡啶(PTEBbpyCu)(右)。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳氣凝膠作為電還原氧反應平臺 圖2 TEB,PTEB氣凝膠,DEbpy和PTEBbpyCu氣凝膠的FTIR-ATR光譜。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳氣凝膠作為電還原氧反應平臺 圖3 A)PTEB和PTEBbpyCu氣凝膠的TGA曲線。插圖:在氬氣下于600°C下HT之前(左)和之后(右)的PTEBbpyCu氣凝膠。B)HT在600°C之前和之后的氣凝膠拉曼光譜。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳氣凝膠作為電還原氧反應平臺 圖4 HR-SEM圖像顯示了氣凝膠的多孔結構,A)PTEBbpyCu,B)PTEBbpyCu-HT,C)PTEB,D)PTEB-HT,并且在更高的放大倍數(shù)下(分別為E–H)。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳氣凝膠作為電還原氧反應平臺 圖5 A)氮吸附(實線)-解吸(虛線)等溫線,B)PTEB,PTEBbpyCu,PTEB-HT,PTEBbpyCu-HT氣凝膠的孔徑分布(dV(r))。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳氣凝膠作為電還原氧反應平臺 圖6 A)PTEB和PTEBbpyCu4.5的Cu 2p的XPS光譜,HT之前和之后的C),以及D)DEbpy前體和HTEB之前和F)的PTEBbpyCu4.5氣凝膠E)的N 1s的XPS光譜。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳氣凝膠作為電還原氧反應平臺 圖7 在HT中以900 rpm在O2飽和的0.1 M KOH中進行HT后的PTEB和PTEBbpyCu氣凝膠的RRDE測量。

聯(lián)吡啶修飾的共軛碳氣凝膠作為電還原氧反應平臺 圖8 HT前后,Cu含量不同的PTEBbpyCu的TOF。

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