基于有機聚合物電解質(zhì)的憶阻器受到了極大的關(guān)注，因為有機聚合物被認為是柔性存儲和神經(jīng)形態(tài)計算器件重要的候選材料之一。然而，大多數(shù)有機聚合物憶阻器缺乏商業(yè)/工業(yè)應(yīng)用所要求的重復(fù)性、耐久性、穩(wěn)定性、均勻性、可擴展性和耐熱性。此外，以前的大部分研究工作都試圖改善有機聚合物憶阻器在室溫下的開關(guān)性能。然而，在高溫等極端環(huán)境下的穩(wěn)定性很少被研究。
針對提高器件熱穩(wěn)定性，蘭州大學(xué)王琦、賀德衍教授團隊從聚合物分子結(jié)構(gòu)的角度考慮，使用聚乙烯亞胺（PEI）作為介質(zhì)層。PEI由于相鄰的自由和帶電荷的胺基之間存在氫鍵形成具有相對穩(wěn)定的六元環(huán)，表現(xiàn)出很強的熱穩(wěn)定性提高聚合物的抗氧化性。并且，由于具有極性基團（氨基），便于金屬陽離子遷移。因此基于此聚合物（PEI）的原子開關(guān)憶阻器堆疊器件在常溫和高溫下都表現(xiàn)出了優(yōu)異性能(高開關(guān)比、非易失性和良好的保持性)。還通過制作平面器件用SEM觀察導(dǎo)電細絲形貌和分析導(dǎo)電細絲的生長機理。
圖1. 基于PEI憶阻器平面器件在150℃第一次形成導(dǎo)電細絲的SEM和常溫循環(huán)1000次，150℃循環(huán)100次的高低阻值。
此外，該組在原子開關(guān)中導(dǎo)電細絲調(diào)控對參數(shù)一致性的影響獲得不錯成果。在有機聚合物(PVP)摻雜導(dǎo)電聚合物(PEDOT:PSS)改變導(dǎo)電細絲生長機理及實現(xiàn)導(dǎo)電細絲數(shù)量的有效控制，使得器件具有更小的Set/Reset分布、耐久性和保持能力等優(yōu)異性能。
圖2. 基于Ag/PVP /Pt原子開關(guān)憶阻器平面器件和Ag/PVP-PEDOT:PSS/Pt平面器件的SEM對比圖和生長機理。
使用SiO2/Ta2O5異質(zhì)結(jié)來控制導(dǎo)電細絲的溶解，其中導(dǎo)電細絲的生長方向和形狀由SiO2層控制，而導(dǎo)電細絲的溶解則由超薄的Ta2O5層控制。透射電鏡分析清楚地表明，導(dǎo)電細絲的形成/溶解發(fā)生在超薄的Ta2O5層中，導(dǎo)致低電壓操作(<0.3V)具有很高的穩(wěn)定性和一致性(Vset分布在小于0.1V的范圍內(nèi)，VReset分布在小于0.08V的范圍內(nèi))。
圖3.Ag/SiO2/Ta2O5/Pt原子開關(guān)憶阻器器件的開關(guān)性能高低阻值和截面透射電鏡明場和暗場下的導(dǎo)電細絲圖。
以上相關(guān)成果分別發(fā)表在Advanced Functional Materials?(Adv. Funct. Mater.?2020, 2004514), ACS Applied Materials& Interfaces (ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 34370?34377)和Nanoscale (Nanoscale, 2020, 12, 4320)上。論文的第一作者分別為碩士生楊棟梁，楊慧勇，郭翔宇，通訊作者為王琦教授。
論文鏈接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202004514
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c07533
https://pubs.rsc.org/ko/content/articlehtml/2020/nr/c9nr09845c
